年，凯南出任驻苏联大使。这本该是他外交职业生涯的顶点，然而他上任后短短数月旋即卸任，这也成为让人颇感尴尬的失败。他不遗余力地要缓和冷战僵局，变得忧心忡忡。事件发生了意想不到的转折，热爱俄罗斯的凯南被苏联政府宣布为“不受欢迎的人”，随后被驱逐回国。

从本质上来说，他是在1953年被即将上任的国务卿约翰·福斯特·杜勒斯解雇的。离开国务院后，凯南在普林斯顿高级研究所谋到职位，成为一位历史学家，开始了第二段职业生涯，这让他克服了被解雇的羞辱之感。后来他回忆说：“在经历莫斯科的不幸事件之后，奥本海默热心地邀请我回来。”[14]高级研究所的主任奥本海默力排众议，为凯南提供了一个研究员职位，研究所的其他研究员——主要是一些数学家，认为这位前外交官缺乏学术资质。进入研究所伊始，凯南的地位并不稳固，但是他取得的成就有力地弥补了这一不足。在此后的几十年间，他出版了二十部专著，几乎拿遍了各大图书奖。即使作为研究所的杰出人物退休以后，凯南仍向朋友吐露心声说，他感到自己仍然生活在当年要么出书要么走人的阴影里。